预制体直接氧化法制备高体积分数SiCP/Al复合材料研究

曹琪，包建勋

中国科学院长春光学精密机械与物理研究所，吉林长春 130033

曹琪，包建勋

中国科学院长春光学精密机械与物理研究所，吉林长春 130033

本文通过向凝胶注模工艺制备的碳化硅预制体添加硅溶胶作为粘结剂，利用直接氧化烧结的方式来制备碳化硅体积分数约为55%的多孔预制体，坯体强度满足后续处理要求；利用通过上述方法制备的Al-8Mg-4Si合金进行无压浸渗实验。实验得到复合材料平均抗弯强度为296.6MPa，平均模量为157.6GPa，碳化硅颗粒与基体结合良好且在基体内分布均匀。相较于真空脱脂烧结然后氧化处理工艺具有制备周期短的特点。

无压浸渗；凝胶注；SiCp/Al；硅溶胶

高体积分数SiCP/Al复合材料自提出至今一直受到人们的广泛关注。中等体积分数的SiCP/Al复合材料由于其比刚度高、较低的线膨胀系数以及较好的尺寸稳定性已广泛用于光学、仪器仪表等精密仪器构件领域；而高体积分数SiCP/Al复合材料则由于其较高的导热系数、膨胀系数与芯片相接近，且密度较传统的W-Cu、Mo等电子封装材料显着降低，现已作为第三代电子封装材料广泛应用于大功率电子器件，尤其是对电子芯片可靠性、重量要求比较苛刻的国防领域[1-2]。无压浸渗工艺（Pressless infiltration Technology）是美国Lanxide公司于20世纪80年代末在熔融金属直接氧化技术（Directed Metal Oxidation）基础上改进用于制备中高体积分数SiCP/Al复合材料的方法，其相较于传统的压力浸渗、粉末冶金等工艺具有无需专用设备、投入成本较低等优点[3-5]。

通常采用凝胶注模工艺制备碳化硅预制体过程需要对凝胶注模制备的坯体进行真空脱脂以去凝胶注过程所加入的有机物，制备周期较长，而本文尝试将凝胶注模工艺制备的坯体添加硅溶胶作为粘结剂直接进行氧化烧结制备多孔碳化硅预制体，利用无压浸渗工艺制备碳化硅颗粒体积分数约为55%的SiCP/Al复合材料。

1 实验方法

采用丙烯酰胺——N，N’-亚甲基双丙烯酰胺凝胶体系制备无压浸渗预制体，其碳化硅含量约为55%。为保证直接氧化烧结处理后的坯体具有足够的强度，在配置的碳化硅浆料中添加一定量（约为碳化硅质量的3%）的硅溶胶作为粘结剂。将采用凝胶注模工艺制备厚度为25mm的碳化硅预制体脱水干燥后，脱模放置到马弗炉内在空气下缓慢升温至1200℃，为保证在脱脂过程中坯体不至于因为有机物分解过快而发生开裂，因此升温至600℃时，保温60min。将氧化后具有一定强度的多孔预制体表面加工出壁厚8mm，深10mm的槽用于放置表面经过处理用于浸渗的Al-8Mg-4Si合金。坯体与合金放置在气氛炉内在流动高纯氮气的吹扫下以10℃/min升温速率升温至900℃，保温4h后随炉冷却至室温取出样品。去除样品表面残余金属后利用电火花线切割设备在距离样品底部3mm处取40mm×60mm×3.5mm样片用于力学性能测试。将样片研磨抛光后利用金刚石外圆切割机制取用于抗弯强度测试和弹性模量测试试样。

2 结果分析与讨论

通过观察浸渗后的样品，浸渗合金完全渗透出碳化硅预制体表面，在坯体表面形成一层铝合金层，经过打磨表面合金后观察发现样品渗透。样品的平均抗弯强度为296.6MPa，平均模量为157.6GPa。通过金相组织观察碳化硅颗粒分布均匀，无明显的偏聚出现。硅溶胶在制备预制体过程中均匀分散在碳化硅预制体内部，在高温氧化过程中分解得到SiO2，同时SiC颗粒在高温氧化过程中也会在表面生成一层SiO2层，在高温下SiO2作为粘结剂将碳化硅颗粒连接起来[6]，使预制体拥有满足后续加工处理所需的强度。通过对断口观察以穿晶断裂为主，可以表明碳化硅颗粒与基体结合牢固。由于碳化硅预制体在1200℃下进行氧化在碳化硅颗粒表面形成一层SiO2层，在浸渗过程中通过反应（1）—（2）可以促进合金与碳化硅的润湿从而促进浸渗的进行，同时也可以避免碳化硅颗粒直接与合金液接触发生有害界面反应（4）生成有害界面产物Al4C3。由于Al4C3较脆，且易在潮湿条件下发生水解，影响复合材料的性能和可靠性。合金中加入4%的Si也会抑制反应（4）的发生，SiCP/Al复合材料在潮湿空气下放置一段时间后也没有发现粉化的情况产生。

在本实验里铝合金基体含硅量仅为4%，因此在界面处会有少量共晶硅析出，在浸渗过程中既能降低铝合金液的粘度又可以抑制有害界面反应，也不会影响复合材料的韧性。

3 结论

通过向凝胶注模制备的碳化硅预制体内添加硅溶胶作为粘结剂，利用硅溶胶在高温分解生成氧化硅以及碳化硅表面的氧化硅将碳化硅颗粒连接起来，从而得到具有足够强度能够满足机械加工需求的多孔预制体，相较于传统真空脱脂然后氧化的方式可以大大缩短预制体制备周期。利用Al-8Mg-4Si合金进行浸渗制备出厚度为25mm的样品，其平均抗弯强度为296.642MPa，平均模量为157.586GPa，通过微观组织观察：碳化硅颗粒在合金基体内分布均匀、界面结合良好，没有明显的粉化现象出现，满足实际工程需求。

[1]崔岩.碳化硅颗粒增强铝基复合材料的航空航天应用[J].材料工程，2002（6）：3-6.

[2]龙乐.电子封装中的铝碳化硅及其应用[J].电子与封装，2006，6（6）：16-20.

[3]赵敬忠，金志浩.Lanxide陶瓷基复合材料的研究进展[J].硅酸盐通报，2002，6：46-52.

[4]Aghajanian M K， Nagelberg A S， Kennedy C R. Method for forming metal matrix composites having variable filler loadings and products produced thereby.

[5]Aghajanian M K， Rocazella M A， Burke J T，et al. The fabrication of metal matrix composites by a pressureless infiltration technique[J]. Journal of Materials Science， 1991，26（2）：447-454.

[6]黄思德，刘君武，李青鑫，等.硅溶胶粘结SiC预制件的烧结特性研究[J].粉末冶金工业， 2012（1）：32-36.

TB33

1674-6708（2015）145-0111-01